Mekke'de doğdu. Babası askerî tabip Abdülaziz Emin Paşa, annesi Emine Hanım'dır. Türkiye Büyük Millet Meclisi tercüme-yi hal varakasında aile ismi "Serdengeçtioğlu" olarak yazılmıştır. İlk öğrenimine Edirne'de başladı. Edirne İdâdîsi'nden mezun olduktan sonra Mekteb-i Mülkiye-yi Şâhâne'ye girdi "pekiyi" derece ile bitirdi (1910). Ardından Edirne'deki İttihat ve Terakkî Mektebi'ne okul müdürü olarak atandı (14 Eylül 1910). 14 Kasım 1910'da vekâleten vilayet maiyet memurluğuna getirildi. 1911 yılında, halka umumi dersler vermek, gece dersleri düzenlemek, öğretmen yetiştirmeye çalışmak gibi amaçlarla Edirne'de açılan "Mahvel-i Muallimîn"in kurucuları arasında yer aldı. Aynı yıl Edirne'de tanıştığı daha sonra kayınbiraderi olan Vehbi Bey'le (Sarıdal) Sa'y ve Tetebbu' mecmuasını yayımlamaya başladı.

1912 yılında Balkan Harbi'nin başlaması üzerine ailesini İstanbul'a gönderdi, kendisi Edirne'de Kaleiçi'nde oluşturulan askerî hastanenin müdürlüğünü yürüttü. Edirne'nin düşmesinden sonra Karadeniz üzerinden İstanbul'a döndü. 1913 yılı yazında Biga'ya giderek Biga Terakkî Mektebi'nde birkaç ay matematik dersi verdi, ardından yeniden Edirne'ye dönerek yaklaşık üç ay (13 Kasım 1913-3 Şubat 1914) Edirne Dârülmuallimîni müdürlüğü görevini yürüttü.

8 Şubat 1914'te Darüşşafaka müdür yardımcılığına getirilen Nâfi Atuf Bey aynı zamanda Darüşşafaka'da tarih derslerine de girdi. 8 Haziran 1914'te Darüşşafaka müdür yardımcılığı görevinden ayrıldı.

7 Temmuz 1914 tarihinde Bursa Hamidiye Medrese-yi Muallimîn müdürlüğüne atandı. Kız öğretmen yetiştiren Bursa Dârülmuallimâtı'nda da mâ'lûmât-ı medeniye ve ilm-i ruh (psikoloji) derslerine girdi.

1916 yılı başında İstanbul'da Dârülmuallimîn-i Âlî'nin müdür yardımcılığına atandı. Oldukça kısa süren bu görevinden sonra İstanbul Dârülmuallimâtı'na fenn-i terbiye ve tedris ile (pedagoji) psikoloji derslerini vermek üzere öğretmen olarak atandı (27 Ocak 1916). Birkaç ay sonra verdiği derslere hıfzıssıhha da eklendi ve aynı dersleri Ana Muallime Mektebi'nde de vermeye başladı. Nâfi Atuf Bey öğretmenlik görevini sürdürürken, 9 Mart 1916 tarihinde Müessesât-ı İlmiye-yi Vakfiye müfettişliği de uhdesine verildi. Bu görevlerinin yanı sıra arkadaşları Emin Bey (Erişirgil) ve Hüseyin Ragıp Bey'le (Baydur) birlikte Muallim mecmuasını çıkarmaya başladı (15 Temmuz 1916).

2 Ekim 1916 tarihinde Bursa Kız Dârüleytamı müdürlüğüne atanınca yeniden Bursa'ya döndü. Bursa Dârülmuallimîni ve Dârülmuallimâtı'nda da derslere girdi, ayrıca Bursa Dârüleytamı'nın idaresini yürüttü. 21 Kasım 1917'de İstanbul'a döndü ve Ticaret Mekteb-i Âlîsi müdür muavinliğine atandı, kısa bir süre sonra ise Dârülmuallimât'ın ana muallimeleri kısmında pedagoji öğretmeni olarak görevlendirildi. 16 Ocak 1918 tarihinde Kadıköy'deki Fransız okulu Saint Joseph'in binalarında açılan Kadıköy Erkek Dârüleytamı müdürlüğüne atandı. Mondros Mütarekesi sonrasında Saint Joseph binaları Fransız askerleri ve Rumlar tarafından işgal edilince Dârüleytam öğrencileri işgalciler tarafından hoyratça tahliye edilmiştir. Bunun üzerine Nâfi Atuf Bey öğrencilerini Ortaköy Balmumcu Çiftliği'ndeki Hatice Sultan Sarayı'na taşıyarak 1919 Mart ayına kadar müdürlük görevini sürdürmüştür. 1 Mart 1919 tarihinde Dârüleytam Tedrisat ve Tefrişat Şubesi müdürlüğüne atanınca mevcut işte fazla verimli olamayacağı düşüncesiyle görevinden ayrıldı. 25 Ekim 1920 tarihinde atandığı Dârülfünun Fenn-i Terbiye Müzesi müdür muavinliği İstanbul'daki son memuriyeti oldu.

Nâfi Atuf Bey Millî Mücadele'ye katılmak üzere, ailesini İstanbul'da bırakarak 8 Ocak 1921 tarihinde İnebolu üzerinden Ankara'ya gitti. 1 Şubat 1921 tarihinden itibaren Matbuat ve İstihbarat Müdüriyet-i Umûmiyesi'nde Fransızca baştercümanı olarak göreve başladı. Aynı tarihlerde getirildiği Hâkimiyet-i Milliye gazetesi yazı işleri müdürlüğünü 19 Temmuz 1921'e kadar sürdürdü. Daha sonra getirildiği Ankara Sultânîsi müdürlüğü sırasında alınan karar gereği diğer resmî kurumlarla birlikte o da Ankara Sultânîsi'ni Kayseri'ye nakletti. Kayseri'deki görevi sırasında Eflatun Cem Bey'le (Güney) Mîsâk-ı Millî adında bir gazete çıkardı. Ankara'ya dönüşünde Edirne Maarif müdürlüğüne atanmışsa da henüz görev yerine gitmeden o sırada Maarif nazırlığına seçilen İsmail Safa Bey tarafından Orta Tedrisat Umum müdürlüğüne (Ortaöğretim Genel müdürlüğü) getirildi (12 Kasım 1922). 20 Kasım 1924 tarihinde Maarif Vekâleti müsteşarlığına atandı, 1 Kasım 1927 tarihinde III. dönem Erzurum milletvekili olarak Türkiye Büyük Millet Meclisi'ne (TBMM) girdi. IV ve V. dönemlerde Erzurum, VI. dönemde Giresun, VII ve VIII. dönemlerde ise Kırklareli milletvekili olarak seçildi ve vefatına kadar Türkiye Büyük Millet Meclisi'nde çalışmalarını aralıksız sürdürdü. 1 Kasım 1945 tarihinde Cumhuriyet Halk Partisi genel sekreterliğine atandı ve 1946 yılı Ekim ayına kadar bu görevde kaldı. 28 Ekim 1949 tarihinde kalp krizi sebebiyle vefat etti.

1934 yılında çıkan Soyadı Kanunu ile Kansu soyadını alan Nâfi Atuf Bey Cumhuriyet Halk Fırkası milletvekili olarak seçilmeden önce de siyasî akımlar içerisinde bulunmuştur. Avrupa'da I. Dünya Savaşı sürecinde ortaya çıkan ve Almanya'yı da etkileyen Spartakist ayaklanmalarına o sırada Almanya'da bulunan Nâfi Atuf Bey de katılmıştır. Almanya'daki Türk Spartakistler'den bazıları Berlin'de Türkiye İşçi ve Çiftçi Fırkası'nı kurmuş, Almanya'dan dönenler partiyi Türkiye'ye taşıyarak Türkiye İşçi ve Çiftçi Sosyalist Fırkası adıyla İstanbul'da faaliyete geçirmişlerdir (22 Eylül 1919).

Nâfi Atuf Bey çeşitli dergilerde pek çok yazı kaleme aldığı gibi birçok süreli yayının yönetiminde bulunmuş veya kuruluşuna katkı sağlamıştır. Yayın hayatına başlamasında bizzat katkısı olduğu dergiler arasında Sa'y ve Tetebbu' ve Muallim mecmuaları bulunur. Halkevlerinin yayın organı olan Ülkü dergisinin yönetiminde bulunan Kansu, kültür, felsefe, eğitim öğretim gibi çeşitli alanlarla ilgili kaleme almış olduğu yazılarını başta Sa'y ve Tetebbu' ve Ülkü olmak üzere Türk Yurdu, İkdam, Tedrisat Mecmuası, Muallim, Terbiye, Yeni Mecmua, Hayat Mecmuası, Yücel, Maarif Vekaleti Mecmuası, Vakit gibi çeşitli süreli yayınlarda neşretmiştir.      

Ülkü dergisinin Şubat 1950 tarihli 38. sayısı Nâfi Atuf Kansu'nun hatırasına hasredilmiş, kişiliği ve eğitimci yönü hakkında önemli bilgiler yer almıştır. Ahlaka ve ahlak eğitimine çok önem veren Nâfi Atuf Kansu, eğitimde ailenin ve kadının rolü üzerinde durmuştur. Terbiye mecmuasında yayımlanan, "Bizde Aile ve Türk Yurdunda Aile Münasebetlerimiz"; Muallim mecmuasında yayımlanan "Terbiyede Kadın" başlıklı makaleleri konuya verdiği önemin göstergeleridir. Eğitimi bir sanat olarak gören Nâfi Atuf Kansu eğitimin aynı zamanda bir bilim olduğu kanaatindedir. Türk Yurdu'nda yayımlanan "Terbiyede Tarih ve Felsefe" başlıklı makalesinde konuyu ele almış ve incelemiştir.

Eğitimi bir millî mesele, vatan meselesi olarak görmüş, eğitime dair görüşlerinde Russo, Tolstoy ve Demolins'in etkisinde kalmıştır. Bursa'da gerçekleştirdiği izcilik faaliyetlerinden de bu etki anlaşılmaktadır. Bu yönüyle izciliğin Türkiye'de tanınmasına ve gelişmesine katkı sağlamıştır. Diğer taraftan eğitim tasavvurunda çocuk ve tabiat sevgisi oldukça ön plandadır. Bursa'da çocukların boy ve kilo ölçümlerini yapıp gelişimlerini Fransa'da yapılan araştırma ile karşılaştırmalı olarak değerlendirmesi Osmanlı Devleti zamanında yapılan ilk büyüme araştırması olarak nitelendirilmektedir.

Nâfi Atuf Bey'in yukarıda ifade edilen çeşitli mecmualarda neşredilen yazılarının dışındaki ilk eseri Edmond Demolins'ten çevirdiği ve 1912 yılında Edirne'de yayımladığı Yeni Mektepte adlı eserdir. 1914 yılında yazdığı Froebel adlı eserinde Froebel'in fikirleri, eğitim görüşleri ve çocuk eğitimi hakkındaki düşüncelerine yer vermiştir. Aynı yıl kaleme aldığı Vatanımın Coğrafyası adlı kitapçığını sekiz dokuz yaşında, coğrafya öğrenmeye yeni başlayacak çocuklar için otuz dört ders şeklinde kısa bölümler halinde planlamıştır. 1916'da yazdığı Fenn-i Terbiye Tarihi başlıklı kitapta kronolojik olarak çeşitli medeniyetlerin eğitime bakışını ele almıştır. Eser Pedagoji Tarihi adıyla, Cumhuriyet'in ilanından sonra çeşitli tarihlerde, dil ve içeriğindeki bazı değişikliklerle Millî Eğitim Bakanlığı tarafından, öğretmen okulu kitapları arasında yeniden basılmıştır. Nâfi Atuf Bey 1919 yılında yazdığı Tolstoy İbtidâî Muallimi adlı kitabında Tolstoy'un kısa hayat hikâyesinden sonra, eğitim konusundaki fikirlerini, o fikirlerin uygulama sonuçlarını ve son olarak Tolstoy'un Toula vilayetinde açtığı okulun faaliyetlerini değerlendirmiştir. Türkiye Maarif Tarihi Hakkında Bir Deneme adıyla yayımladığı iki cilt halindeki eserinin ilk kitabı 1930'da basılmıştır. İkinci kitap ise 1932'de yayımlanmıştır. 174 sayfadan ibaret olan birinci kitapta medrese eğitim sistemi ve Osmanlı Devleti'nde medrese, sıbyan mektepleri, Enderun ele alındıktan sonra XVIII. yüzyılla birlikte başlayan modernleşme sürecinde eğitim alanındaki yenilikler II. Meşrutiyet dönemine kadar değerlendirilmiştir. 135 sayfa olan ikinci kitapta ise II. Meşrutiyet döneminde eğitim ele alınmıştır. Nâfi Atuf Kansu'nun 1948 yılında kaleme aldığı son çalışma Atatürk'ün Hayatı başlıklı kısa biyografi denemesidir.

Nâfi Atuf Bey'in Yeni Mektepte, Froebel, Tolstoy İbtidâî Muallimi, Vatanımın Coğrafyası ve Atatürk'ün Hayatı başlıklı çalışmaları, Bir Eğitimcinin Kaleminden Öğretmen Tolstoy adıyla Metin Atuf Kansu tarafından sadeleştirilerek günümüz alfabesi ile yayımlanmıştır (2016). Nâfi Atuf Bey'in Sa'y ve Tetebbu' mecmuasındaki yazıları Halûk Kayıcı tarafından hazırlanarak Nafi Atuf Kansu, Eğitim Atılımına Doğru Sa'y ü Tetebbu Mecmuası Yazıları adıyla kitaplaştırılmıştır (2019).